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लीड ट्राइआयोडाइड पेरोवस्काइट सौर कोशिका के प्रदर्शन में सुधार करै के लिए दोष निष्क्रियता का व्यापक रूप से उपयोग कीन गा है, लेकिन α-चरण स्थिरता पर विभिन्न दोषन के प्रभाव अस्पष्ट बना हुआ है; हिंया, घनत्व कार्यात्मक सिद्धांत का उपयोग करत हुए, हम पहली बार α-चरण से δ-चरण तक फॉर्मामिडीन लीड ट्राइयोडाइड पेरोवस्काइट के अपघटन मार्ग का पहचान करत हैं अऊर चरण संक्रमण ऊर्जा बाधा पर विभिन्न दोषन के प्रभाव का अध्ययन करत हैं। सिमुलेशन परिणाम बतावत हैं कि आयोडीन रिक्तियन के गिरावट पैदा करै के सबसे अधिक संभावना है काहे से कि उ α-δ चरण संक्रमण के लिए ऊर्जा बाधा का काफी कम करत हैं अऊर पेरोवस्काइट सतह पर सबसे कम गठन ऊर्जा होत हैं। पेरोवस्काइट सतह पर पानी मा अघुलनशील सीसा ऑक्सालेट के एक घनी परत का परिचय α-चरण के अपघटन का काफी हद तक रोकत है, आयोडीन के प्रवासन अऊर वाष्पीकरण का रोकत है। यहिके अलावा, ई रणनीति इंटरफेसियल नॉनरेडिएटिव पुनर्संयोजन का काफी कम करत है अऊर सौर सेल दक्षता का 25.39% (प्रमाणित 24.92%) तक बढ़ावत है। नकली 1.5 जी वायु द्रव्यमान विकिरण के तहत 550 घंटे तक अधिकतम शक्ति पर काम करै के बाद भी अनपैक डिवाइस अपनी मूल 92% दक्षता बनाए रख सकत है।
पेरोवस्काइट सौर कोशिका (पीएससी) के बिजली रूपांतरण दक्षता (पीसीई) 26%1 के प्रमाणित रिकॉर्ड उच्च तक पहुँच गै है। 2015 से, आधुनिक पीएससी ने 2,3,4 के शॉकले-कीसर सीमा के करीब अपनी उत्कृष्ट थर्मल स्थिरता अऊर तरजीही बैंडगैप के कारण प्रकाश-अवशोषित परत के रूप मा फॉर्मिडीन ट्राइयोडाइड पेरोवस्काइट (एफएपीबीआई 3) का पसंद किहिन हैं। दुर्भाग्य से, FAPbI3 फिल्में ऊष्मप्रवैगिकी रूप से कमरे के तापमान पर एक काले α चरण से एक पीले गैर-पेरोवस्काइट δ चरण में एक चरण संक्रमण से गुजरती हैं5,6। डेल्टा चरण के गठन का रोकै के लिए, विभिन्न जटिल पेरोवस्काइट संरचना विकसित कीन गै अहै। यहि समस्या से निपटै के सबसे आम रणनीति FAPbI3 का मिथाइल अमोनियम (MA+), सीज़ियम (Cs+) अऊर ब्रोमाइड (Br-) आयन7,8,9 के संयोजन के साथ मिलावै है। हालांकि, संकर पेरोवस्काइट बैंडगैप चौड़ाई अऊर फोटोप्रेरित चरण पृथक्करण से पीड़ित हैं, जवन परिणामी पीएससी के प्रदर्शन अऊर परिचालन स्थिरता से समझौता करत हैं10,11,12।
हाल के अध्ययनन से पता चला है कि बिना कौनो डोपिंग के शुद्ध एकल क्रिस्टल FAPbI3 मा अपनी उत्कृष्ट क्रिस्टलीयता अऊर कम दोषन के कारण उत्कृष्ट स्थिरता है13,14। यहिसे, थोक FAPbI3 के क्रिस्टलीयता बढ़ावै से दोषन का कम करब कुशल अऊर स्थिर PSCs2,15 प्राप्त करै के एक महत्वपूर्ण रणनीति है। हालांकि, FAPbI3 PSC के संचालन के दौरान, अवांछनीय पीले षटकोणीय गैर-पेरोवस्काइट δ चरण मा गिरावट अभी भी हो सकत है16। प्रक्रिया आमतौर पर सतह अऊर अनाज सीमा से शुरू होत है जवन कईयो दोषपूर्ण क्षेत्रन के उपस्थिति के कारण पानी, गर्मी अऊर प्रकाश के प्रति अधिक संवेदनशील होत हैं17। यहिसे, FAPbI318 के काला चरण का स्थिर करै के लिए सतह/अनाज निष्क्रियता आवश्यक है। निम्न-आयामी पेरोवस्काइट्स, एसिड-बेस लुईस अणुओं अऊर अमोनियम हैलाइड लवणन के परिचय सहित कईयो दोष निष्क्रियता रणनीतियन ने फॉर्मामिडीन पीएससी 19,20,21,22 मा बहुत प्रगति कीन है। आज तक, लगभग सब अध्ययन सौर कोशिका मा वाहक पुनर्संयोजन, प्रसार लंबाई अऊर बैंड संरचना जइसन ऑप्टोइलेक्ट्रॉनिक गुणन का निर्धारित करै मा विभिन्न दोषन के भूमिका पर केंद्रित हैं22,23,24। उदाहरण के लिए, घनत्व कार्यात्मक सिद्धांत (डीएफटी) का उपयोग सैद्धांतिक रूप से विभिन्न दोषन के गठन ऊर्जा अऊर फंसावे के ऊर्जा स्तरन के भविष्यवाणी करै के लिए कीन जात है, जेका व्यावहारिक निष्क्रियता डिजाइन का मार्गदर्शन करै के लिए व्यापक रूप से उपयोग कीन जात है20,25,26। जैसे-जैसे दोषन के संख्या कम होत जात है, डिवाइस के स्थिरता आमतौर पर सुधर जात है। हालांकि, फॉर्मामिडीन पीएससी मा, चरण स्थिरता अऊर फोटोइलेक्ट्रिक गुणन पर विभिन्न दोषन के प्रभाव के तंत्र पूरी तरह से अलग होवे के चाही। हमरे ज्ञान के अनुसार, दोष घन से षट्कोणीय (α-δ) चरण संक्रमण अऊर α-FAPbI3 पेरोवस्काइट के चरण स्थिरता पर सतह निष्क्रियता के भूमिका के बारे मा मौलिक समझ अबहियों खराब समझ मा आवत है।
हिंया, हम काला α-चरण से पीले δ-चरण तक FAPbI3 पेरोवस्काइट के गिरावट मार्ग अऊर डीएफटी के माध्यम से α-से-δ-चरण संक्रमण के ऊर्जा बाधा पर विभिन्न दोषन के प्रभाव का प्रकट करत हैं। आई रिक्तियन, जवन फिल्म निर्माण अऊर उपकरण संचालन के दौरान आसानी से उत्पन्न होत हैं, α-δ चरण संक्रमण के शुरू करै के सबसे अधिक संभावना होए के भविष्यवाणी कीन जात है। यहिसे, हम एक इन सिटु प्रतिक्रिया के माध्यम से एफएपीबीआई 3 के ऊपर सीसा ऑक्सालेट (पीबीसी 2 ओ 4) के एक पानी मा अघुलनशील अऊर रासायनिक रूप से स्थिर घनी परत पेश किहिन। लीड ऑक्सालेट सतह (एलओएस) आई रिक्तियन के गठन का रोकत है अऊर गर्मी, प्रकाश अऊर विद्युत क्षेत्रन से उत्तेजित होए पर आई आयनन के प्रवासन का रोकत है। परिणामी एलओएस इंटरफेशियल नॉनरेडिएटिव पुनर्संयोजन का काफी कम करत है अऊर एफएपीबीआई3 पीएससी दक्षता का 25.39% (24.92% तक प्रमाणित) तक सुधारत है। अनपैकेज्ड एलओएस डिवाइस ने 1.5 जी विकिरण के नकली वायु द्रव्यमान (एएम) पर 550 घंटे से अधिक समय तक अधिकतम पावर पॉइंट (एमपीपी) पर संचालन के बाद अपनी मूल दक्षता का 92% बरकरार रखा।
हम सबसे पहिले α चरण से δ चरण मा संक्रमण के लिए FAPbI3 पेरोवस्काइट के अपघटन पथ का पता लगावै के लिए एबी इनिशियो गणना किहिन। एक विस्तृत चरण परिवर्तन प्रक्रिया के माध्यम से, ई पावा गा है कि FAPbI3 के घन α-चरण मा एक त्रि-आयामी कोने-साझाकरण [PbI6] अष्टकोण से FAPbI3 के षटकोणीय δ-चरण मा एक आयामी किनारा-साझाकरण [PbI6] अष्टकोण मा परिवर्तन प्राप्त कीन जात है। टूटत 9. पीबी-आई पहिला चरण (इंट-1) मा एक बंधन बनावत है, अऊर एकर ऊर्जा बाधा 0.62 ईवी/सेल तक पहुँच जात है, जइसे कि चित्र 1ए मा देखा गा है। जब अष्टकोण [0\(\bar{1}\)1] दिशा मा स्थानांतरित कीन जात है, तौ षटकोणीय लघु श्रृंखला 1×1 से 1×3, 1×4 तक फैलत है अऊर अंत मा δ चरण मा प्रवेश करत है। पूरे पथ का अभिविन्यास अनुपात (011)α//(001)δ + [100]α//[100]δ है। ऊर्जा वितरण आरेख से, ई पावा जा सकत है कि निम्नलिखित चरणन मा FAPbI3 के δ चरण के न्यूक्लियेशन के बाद, ऊर्जा बाधा α चरण संक्रमण से कम है, जेकर मतलब है कि चरण संक्रमण तेज होइ। स्पष्ट रूप से, चरण संक्रमण का नियंत्रित करै का पहिला चरण महत्वपूर्ण है अगर हम α-चरण गिरावट का दबावै चाहित है।
एक चरण परिवर्तन प्रक्रिया बाएं से दाएं - काला FAPbI3 चरण (α-चरण), पहला Pb-I बंधन दरार (Int-1) अऊर आगे Pb-I बंधन दरार (Int-2, Int -3 अऊर Int -4) अऊर पीला चरण FAPbI3 (डेल्टा चरण)। b विभिन्न आंतरिक बिंदु दोषन के आधार पर FAPbI3 के α से δ चरण संक्रमण के लिए ऊर्जा बाधा। बिंदीदार रेखा एक आदर्श क्रिस्टल (0.62 ईवी) के ऊर्जा बाधा का देखावत है। सीसा पेरोवस्काइट के सतह पर प्राथमिक बिंदु दोषन के गठन के ऊर्जा। एब्सिसा अक्ष α-δ चरण संक्रमण के ऊर्जा बाधा है, अऊर ऑर्डिनेट अक्ष दोष निर्माण के ऊर्जा है। ग्रे, पीला अऊर हरे रंग मा छायांकित भाग क्रमशः टाइप I (कम ईबी-उच्च एफई), टाइप II (उच्च एफई) अऊर टाइप III (कम ईबी-कम एफई) हैं। d नियंत्रण मा FAPbI3 के दोष VI अऊर LOS के गठन के ऊर्जा। ई I नियंत्रण मा आयन प्रवासन के लिए बाधा अऊर FAPbI3 के LOS। f – gf नियंत्रण (बाएं: ऊपरी दृश्य; दाएं: क्रॉस सेक्शन, भूरा) मा I आयन (नारंगी गोला) अऊर gLOS FAPbI3 (ग्रे, सीसा; बैंगनी (नारंगी), आयोडीन (मोबाइल आयोडीन)) के प्रवासन का योजनाबद्ध प्रतिनिधित्व; कार्बन; हल्का नीला - नाइट्रोजन; लाल - आक्सीजन; हल्का गुलाबी - हाइड्रोजन)। स्रोत डेटा स्रोत डेटा फाइलन के रूप मा प्रदान कीन जात है।
हम तब व्यवस्थित रूप से विभिन्न आंतरिक बिंदु दोषन (पीबीएफए, आईएफए, पीबीआई, अऊर आईपीबी एंटीसाइट कब्जा; पीबीआई अऊर आईआई अंतरालीय परमाणु; अऊर वीआई, वीएफए अऊर वीपीबी रिक्तियन सहित) के प्रभाव का अध्ययन किहिन, जेका प्रमुख कारक माना जात है। जवन परमाणु अऊर ऊर्जा स्तर चरण गिरावट का कारण बनत हैं, चित्र 1 बी अऊर पूरक तालिका 1 मा देखावा गा है। दिलचस्प बात ई है कि सब दोष α-δ चरण संक्रमण (चित्र 1 बी) के ऊर्जा बाधा का कम नाहीं करत हैं। हम मानित है कि दोष जेहिमा कम गठन ऊर्जा अऊर कम α-δ चरण संक्रमण ऊर्जा बाधा दुनौ होत हैं, ओनका चरण स्थिरता के लिए हानिकारक माना जात है। जैसा कि पहिले बतावा गा है, सीसा से भरपूर सतहन का आम तौर पर फॉर्मामिडीन पीएससी27 के लिए प्रभावी माना जात है। यहिसे, हम सीसा से भरपूर परिस्थितियन मा PbI2-समाप्त (100) सतह पर ध्यान केंद्रित करत हैं। सतह के आंतरिक बिंदु दोषन के दोष निर्माण ऊर्जा चित्र 1c अऊर पूरक तालिका 1 मा देखावा गा है। ऊर्जा बाधा (ईबी) अऊर चरण संक्रमण निर्माण ऊर्जा (एफई) के आधार पर, इन दोषन का तीन प्रकार मा वर्गीकृत कीन गा है। प्रकार I (कम ईबी-उच्च एफई): यद्यपि आईपीबी, वीएफए अऊर वीपीबी चरण संक्रमण के लिए ऊर्जा बाधा का काफी कम करत हैं, लेकिन ओनके पास उच्च गठन ऊर्जा होत है। यहिसे, हम मानित है कि इन प्रकार के दोषन का चरण संक्रमण पर सीमित प्रभाव पड़त है काहे से कि उ बहुत कम बनत हैं। प्रकार II (उच्च ईबी): बेहतर α-δ चरण संक्रमण ऊर्जा बाधा के कारण, एंटी-साइट दोष PbI, IFA अऊर PbFA α-FAPbI3 पेरोवस्काइट के चरण स्थिरता का नुकसान नाहीं पहुँचावत हैं। टाइप III (कम ईबी-कम एफई): अपेक्षाकृत कम गठन ऊर्जा के साथ VI, Ii अऊर Pbi दोष काला चरण गिरावट का कारण बन सकत हैं। खासकर सबसे कम एफई अऊर ईबी VI का देखत हुए, हम मानित है कि सबसे प्रभावी रणनीति I रिक्तियन का कम करब है।
VI का कम करै के लिए, हम FAPbI3 के सतह का सुधारै के लिए PbC2O4 के एक घनी परत विकसित किहिन। कार्बनिक हैलाइड नमक निष्क्रियकर्ता जइसे कि फेनिलेथिलैमोनियम आयोडाइड (पीईएआई) अऊर एन-ऑक्टाइलैमोनियम आयोडाइड (ओएआई) के तुलना मा, पीबीसी 2 ओ 4, जेहिमा कौनो मोबाइल हैलोजन आयन नाहीं होत है, रासायनिक रूप से स्थिर, पानी मा अघुलनशील अऊर उत्तेजना पर आसानी से निष्क्रिय हो जात है। पेरोवस्काइट के सतह नमी अऊर विद्युत क्षेत्र का अच्छा स्थिरीकरण। पानी मा PbC2O4 के घुलनशीलता केवल 0.00065 g/L है, जवन PbSO428 से भी कम है। जादा महत्वपूर्ण बात ई है कि एलओएस के घनी अऊर एक समान परतन का इन सिटु प्रतिक्रियाओं (नीचे देखौ) का उपयोग कइके पेरोवस्काइट फिल्मन पर धीरे से तैयार कीन जा सकत है। हमने FAPbI3 अऊर PbC2O4 के बीच इंटरफेसियल बॉन्डिंग के DFT सिमुलेशन किहिन जइसे कि पूरक चित्र 1 मा देखा गा है। पूरक तालिका 2 LOS इंजेक्शन के बाद दोष गठन ऊर्जा प्रस्तुत करत है। हमने पावा कि एलओएस न केवल VI दोषन के गठन ऊर्जा का 0.69-1.53 ​​ईवी (चित्र 1डी) से बढ़ावत है, बल्कि प्रवासन सतह अऊर निकास सतह (चित्र 1ई) पर आई के सक्रियण ऊर्जा का भी बढ़ावत है। पहिला चरण मा, I आयन पेरोवस्काइट सतह के साथ प्रवास करत हैं, जेहिसे VI आयन 0.61 ईवी के ऊर्जा बाधा के साथ जाली स्थिति मा रह जात हैं। एलओएस के शुरूआत के बाद, स्टेरिक बाधा के प्रभाव के कारण, आई आयनों के प्रवासन के लिए सक्रियण ऊर्जा बढ़ जात है। 1.28 ईवी पेरोवस्काइट सतह से निकलत I आयनन के प्रवासन के दौरान, वीओसी मा ऊर्जा बाधा नियंत्रण नमूना (चित्र 1ई) के तुलना मा भी अधिक होत है। नियंत्रण अऊर LOS FAPbI3 मा I आयन प्रवासन मार्गन के योजनाबद्ध आरेख क्रमशः चित्र 1 f अऊर g मा देखावा गा है। सिमुलेशन परिणाम बतावत हैं कि एलओएस VI दोषन के गठन अऊर I के वाष्पीकरण का रोक सकत है, जेहिसे α से δ चरण संक्रमण के न्यूक्लियेशन का रोका जा सकत है।
ऑक्सालिक एसिड अऊर एफएपीबीआई 3 पेरोवस्काइट के बीच प्रतिक्रिया का परीक्षण कीन गा रहा। ऑक्सालिक एसिड अऊर एफएपीबीआई 3 के घोल का मिलावै के बाद, एक बड़ी मात्रा मा सफेद अवक्षेप बन गवा, जइसे कि पूरक चित्र 2 मा देखा गा है। पाउडर उत्पाद का एक्स-रे विवर्तन (एक्सआरडी) (पूरक चित्र 3) अऊर फूरियर ट्रांसफॉर्म इन्फ्रारेड स्पेक्ट्रोस्कोपी (एसआईआर) (एसआईआर) का उपयोग कइके शुद्ध पीबीसी 2 ओ 4 सामग्री के रूप मा पहचाना गा रहा। हमने पावा कि ऑक्सालिक एसिड कमरा के तापमान पर आइसोप्रोपाइल अल्कोहल (आईपीए) मा लगभग 18 मिलीग्राम/एमएल के घुलनशीलता के साथ अत्यधिक घुलनशील है, जैसा कि पूरक चित्र 5 मा देखा गा है। ई बाद के प्रसंस्करण का आसान बनावत है काहे से कि आईपीए, एक आम निष्क्रियता विलायक के रूप मा, कम समय से आगे पेरोवस्काइट परत का नुकसान नाहीं पहुँचावत है। यहिसे, पेरोवस्काइट फिल्म का ऑक्सालिक एसिड घोल मा डुबो के या ऑक्सालिक एसिड घोल का पेरोवस्काइट पर स्पिन-कोटिंग कइके, निम्नलिखित रासायनिक समीकरण के अनुसार पेरोवस्काइट फिल्म के सतह पर पतला अऊर घना PbC2O4 जल्दी से प्राप्त कीन जा सकत है: H2C2O4 + FAPI3 = PbI3 + FABIO एफएआई का आईपीए मा घुलावा जा सकत है अऊर यहि तरह खाना बनावै के दौरान हटावा जा सकत है। एलओएस के मोटाई का प्रतिक्रिया समय अऊर अग्रदूत एकाग्रता से नियंत्रित कीन जा सकत है।
नियंत्रण अऊर एलओएस पेरोवस्काइट फिल्मन के स्कैनिंग इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी (एसईएम) छवि चित्र 2 ए, बी मा देखावा गा है। परिणाम बतावत हैं कि पेरोवस्काइट सतह के आकृति विज्ञान अच्छी तरह से संरक्षित है, अऊर अनाज के सतह पर बड़ी संख्या मा महीन कण जमा होत हैं, जेका इन-सीटू प्रतिक्रिया से बनी PbC2O4 परत का प्रतिनिधित्व करै का चाही। एलओएस पेरोवस्काइट फिल्म मा नियंत्रण फिल्म (पूरक चित्र 7) के तुलना मा थोड़ा चिकना सतह (पूरक चित्र 6) अऊर पानी के संपर्क कोण बड़ा होत है। उत्पाद के सतह परत का अलग करै के लिए उच्च-रिज़ॉल्यूशन अनुप्रस्थ संचरण इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी (एचआर-टीईएम) का उपयोग कीन गा रहा। नियंत्रण फिल्म (चित्र 2सी) के तुलना मा, लगभग 10 एनएम के मोटाई के साथ एक समान अऊर घनी पतली परत एलओएस पेरोवस्काइट (चित्र 2डी) के ऊपर स्पष्ट रूप से दिखाई देत है। PbC2O4 अऊर FAPbI3 के बीच इंटरफेस के जांच करै के लिए उच्च-कोण कुंडलाकार डार्क-फील्ड स्कैनिंग इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी (HAADF-STEM) का उपयोग करत हुए, FAPbI3 के क्रिस्टलीय क्षेत्रन अऊर PbC2O4 के अनाकार क्षेत्रन के उपस्थिति का स्पष्ट रूप से देखल जा सकत है (पूरक चित्र 8)। ऑक्सालिक एसिड उपचार के बाद पेरोवस्काइट के सतह संरचना का एक्स-रे फोटोइलेक्ट्रॉन स्पेक्ट्रोस्कोपी (एक्सपीएस) माप द्वारा चिन्हित कीन गा रहा, जइसे कि चित्र 2ई-जी मा देखा गा है। चित्र 2ई मा, 284.8 ईवी अऊर 288.5 ईवी के आसपास सी 1एस चोटी क्रमशः विशिष्ट सीसी अऊर एफए संकेतन से संबंधित हैं। नियंत्रण झिल्ली के तुलना मा, एलओएस झिल्ली 289.2 ईवी पर एक अतिरिक्त शिखर प्रदर्शित किहिस, जेका सी 2 ओ 42- के लिए जिम्मेदार ठहरावा गा है। एलओएस पेरोवस्काइट का ओ 1 एस स्पेक्ट्रम 531.7 ईवी, 532.5 ईवी अऊर 533.4 ईवी पर तीन रासायनिक रूप से अलग ओ 1 एस चोटियन का प्रदर्शित करत है, जवन डिप्रोटोनेटेड सीओओ, बरकरार ऑक्सालेट समूह 30 के सी = ओ अऊर ओएच घटक के ओ परमाणुओं से मेल खात है (चित्र 2)। )). नियंत्रण नमूना के लिए, केवल एक छोटा O 1s शिखर देखा गा रहा, जेका सतह पर रसायन अवशोषित ऑक्सीजन के लिए जिम्मेदार ठहरावा जा सकत है। पीबी 4एफ7/2 अऊर पीबी 4एफ5/2 के नियंत्रण झिल्ली विशेषता क्रमशः 138.4 ईवी अऊर 143.3 ईवी पर स्थित हैं। हम देखेन कि एलओएस पेरोवस्काइट उच्च बंधन ऊर्जा के ओर लगभग 0.15 ईवी के पीबी शिखर के बदलाव का प्रदर्शित करत है, जवन सी 2 ओ 42- अऊर पीबी परमाणुओं के बीच एक मजबूत बातचीत का इंगित करत है (चित्र 2 जी)।
नियंत्रण के एसईएम छवि अऊर बी एलओएस पेरोवस्काइट फिल्म, ऊपरी दृश्य। सी नियंत्रण अऊर डी एलओएस पेरोवस्काइट फिल्मन के उच्च-रिज़ॉल्यूशन क्रॉस-सेक्शनल ट्रांसमिशन इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी (एचआर-टीईएम)। ई सी 1 एस, एफ ओ 1 एस अऊर जी पीबी 4 एफ पेरोवस्काइट फिल्मन के उच्च-रिज़ॉल्यूशन एक्सपीएस। स्रोत डेटा स्रोत डेटा फाइलन के रूप मा प्रदान कीन जात है।
डीएफटी परिणामन के अनुसार, सैद्धांतिक रूप से ई भविष्यवाणी कीन जात है कि VI दोष अऊर I प्रवासन आसानी से α से δ तक चरण संक्रमण का कारण बनत हैं। पिछली रिपोर्ट से पता चला है कि प्रकाश अऊर थर्मल तनाव के संपर्क मा आवै के बाद फोटोइमर्सन के दौरान पीसी-आधारित पेरोवस्काइट फिल्मन से आई 2 तेजी से जारी कीन जात है31,32,33। पेरोवस्काइट के α-चरण पर सीसा ऑक्सालेट के स्थिर प्रभाव के पुष्टि करै के लिए, हम नियंत्रण अऊर एलओएस पेरोवस्काइट फिल्मन का क्रमशः टोल्यूनि युक्त पारदर्शी कांच के बोतलन मा डुबोयेन, अऊर फिर ओनका 24 घंटा के लिए 1 सूर्य के रोशनी से विकिरणित किहिन। हम पराबैंगनी अऊर दृश्यमान प्रकाश (यूवी-विस) के अवशोषण का मापिन। ) टोल्यूनि घोल, जैसा कि चित्र 3 ए मा देखा गा है। नियंत्रण नमूना के तुलना मा, एलओएस-पेरोवस्काइट के मामले मा बहुत कम आई 2 अवशोषण तीव्रता देखी गै, जेसे पता चलत है कि कॉम्पैक्ट एलओएस प्रकाश विसर्जन के दौरान पेरोवस्काइट फिल्म से आई 2 के रिलीज का रोक सकत है। वृद्ध नियंत्रण अऊर एलओएस पेरोवस्काइट फिल्मन के फोटोग्राफ चित्र 3 बी अऊर सी के इनसेट मा देखावा गा है। एलओएस पेरोवस्काइट अबहियों काला है, जबकि अधिकांश नियंत्रण फिल्म पीला होइ चुका है। डूबी फिल्म के यूवी-दृश्य अवशोषण स्पेक्ट्रा अंजीर मा देखावा गा है। 3बी, सी. हम देखेन कि नियंत्रण फिल्म मा α से संबंधित अवशोषण स्पष्ट रूप से कम होइ गवा रहा। क्रिस्टल संरचना के विकास का दस्तावेजीकरण करै के लिए एक्स-रे माप कीन गा रहा। रोशनी के 24 घंटे के बाद, नियंत्रण पेरोवस्काइट ने एक मजबूत पीला δ-चरण संकेत (11.8°) दिखाया, जबकि एलओएस पेरोवस्काइट ने अभी भी एक अच्छा काला चरण बनाए रखा (चित्र 3डी)।
टोल्यूनि घोल के यूवी-दृश्य अवशोषण स्पेक्ट्रा जेहिमा नियंत्रण फिल्म अऊर एलओएस फिल्म का 24 घंटा के लिए 1 सूर्य के रोशनी मा डुबोवा गा रहा। इनसेट एक शीशी देखावत है जेहिमा हर फिल्म का टोल्यूनि के बराबर मात्रा मा डुबोवा गा रहा। बी नियंत्रण फिल्म अऊर सी एलओएस फिल्म के यूवी-विस अवशोषण स्पेक्ट्रा 1 सूर्य के रोशनी के तहत विसर्जन के 24 घंटा से पहिले अऊर बाद मा। इनसेट परीक्षण फिल्म के एक फोटो देखावत है। d एक्सपोजर के 24 घंटा से पहिले अऊर बाद मा नियंत्रण अऊर एलओएस फिल्मन के एक्स-रे विवर्तन पैटर्न। एक्सपोजर के 24 घंटे के बाद नियंत्रण फिल्म ई अऊर फिल्म एफ एलओएस के एसईएम छवियाँ। स्रोत डेटा स्रोत डेटा फाइलन के रूप मा प्रदान कीन जात है।
हम 24 घंटे के रोशनी के बाद पेरोवस्काइट फिल्म के सूक्ष्म संरचनात्मक परिवर्तनन का देखै के लिए स्कैनिंग इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी (एसईएम) माप किहिन, जइसे कि चित्र 3 ई, एफ मा देखा गा है। नियंत्रण फिल्म मा, बड़े अनाज नष्ट होइ गए अऊर छोट सुई मा बदल गए, जवन δ-चरण उत्पाद FAPbI3 (चित्र 3e) के आकृति विज्ञान से मेल खात रहे। एलओएस फिल्मन के लिए, पेरोवस्काइट अनाज अच्छी स्थिति मा रहत हैं (चित्र 3एफ)। परिणामन से पुष्टि भै कि I के नुकसान काला चरण से पीला चरण मा संक्रमण का महत्वपूर्ण रूप से प्रेरित करत है, जबकि PbC2O4 काला चरण का स्थिर करत है, जेहिसे I के नुकसान का रोका जात है। चूंकि सतह पर रिक्ति घनत्व अनाज के थोक के तुलना मा बहुत अधिक है,34 ई चरण अनाज के सतह पर होए के अधिक संभावना है। एक साथ आयोडीन छोड़त अऊर VI बनावत है। जैसा कि डीएफटी द्वारा भविष्यवाणी कीन गै है, एलओएस VI दोषन के गठन का रोक सकत है अऊर पेरोवस्काइट सतह पर आई आयनों के प्रवासन का रोक सकत है।
यहिके अलावा, वायुमंडलीय हवा (सापेक्ष आर्द्रता 30-60%) मा पेरोवस्काइट फिल्मन के नमी प्रतिरोध पर PbC2O4 परत के प्रभाव का अध्ययन कीन गा रहा। जैसा कि पूरक चित्र 9 मा देखा गा है, एलओएस पेरोवस्काइट 12 दिन के बाद भी काला रहा, जबकि नियंत्रण फिल्म पीली होइ गै। एक्सआरडी माप मा, नियंत्रण फिल्म एफएपीबीआई 3 के δ चरण के अनुरूप 11.8° पर एक मजबूत चोटी देखावत है, जबकि एलओएस पेरोवस्काइट काला α चरण का अच्छी तरह से बरकरार रखत है (पूरक चित्र 10)।
पेरोवस्काइट सतह पर सीसा ऑक्सालेट के निष्क्रियता प्रभाव का अध्ययन करै के लिए स्थिर-अवस्था फोटोलुमिनेसेंस (पीएल) अऊर समय-समाधान फोटोलुमिनेसेंस (टीआरपीएल) का उपयोग कीन गा रहा। चित्र 4 ए मा देखावत है कि एलओएस फिल्म मा पीएल तीव्रता बढ़ गै है। पीएल मैपिंग छवि मा, 10 × 10 μm2 के पूरे क्षेत्र मा एलओएस फिल्म के तीव्रता नियंत्रण फिल्म (पूरक चित्र 11) से अधिक है, जे बतावत है कि पीबीसी 2 ओ 4 समान रूप से पेरोवस्काइट फिल्म का निष्क्रिय करत है। वाहक जीवनकाल एकल घातीय फलन (चित्र 4 बी) के साथ टीआरपीएल क्षय का अनुमान लगाके निर्धारित कीन जात है। एलओएस फिल्म का वाहक जीवनकाल 5.2 μs है, जवन 0.9 μs के वाहक जीवनकाल के साथ नियंत्रण फिल्म से बहुत लंबा है, जवन कम सतह गैर-विकिरणीय पुनर्संयोजन का इंगित करत है।
कांच के सब्सट्रेट्स पर पेरोवस्काइट फिल्मन के अस्थायी पीएल के स्थिर-अवस्था पीएल अऊर बी-स्पेक्ट्रा। सी डिवाइस का एसपी वक्र (एफटीओ/टीआईओ2/एसएनओ2/पेरोवस्काइट/स्पाइरो-ओएमईटीएडी/एयू)। डी ईक्यूई स्पेक्ट्रम अऊर जेएससी ईक्यूई स्पेक्ट्रम सबसे कुशल उपकरण से एकीकृत। d Voc आरेख पर एक पेरोवस्काइट उपकरण के प्रकाश तीव्रता के निर्भरता। f एक आईटीओ/पीईडीओटी:पीएसएस/पेरोवस्काइट/पीसीबीएम/एयू क्लीन होल डिवाइस का उपयोग कइके विशिष्ट एमकेआरसी विश्लेषण। वीटीएफएल अधिकतम जाल भरने वाला वोल्टेज है। इन डेटा से हम जाल घनत्व (एनटी) के गणना किहिन। स्रोत डेटा स्रोत डेटा फाइलन के रूप मा प्रदान कीन जात है।
डिवाइस के प्रदर्शन पर लीड ऑक्सालेट परत के प्रभाव का अध्ययन करै के लिए, एक पारंपरिक एफटीओ / टीआईओ 2 / एसएनओ 2 / पेरोवस्काइट / स्पाइरो-ओएमईटीएडी / एयू संपर्क संरचना का उपयोग कीन गा रहा। हम बेहतर उपकरण प्रदर्शन प्राप्त करै के लिए मिथाइलामाइन हाइड्रोक्लोराइड (एमएसीएल) के बजाय पेरोवस्काइट अग्रदूत के लिए एक योजक के रूप में फॉर्मिडीन क्लोराइड (एफएसीएल) का उपयोग करत हैं, काहे से कि एफएसीएल बेहतर क्रिस्टल गुणवत्ता प्रदान कर सकत है अऊर एफएपीबीआई 335 के बैंड गैप से बच सकत है (विस्तृत तुलना के लिए पूरक चित्र 1 अऊर 2 देखौ)। ). 12-14)। आईपीए का एंटीसोल्वेंट के रूप मा चुना गा रहा काहे से कि ई डाइथाइल ईथर (डीई) या क्लोरोबेंजीन (सीबी)36 (पूरक चित्र 15 अऊर 16) के तुलना मा पेरोवस्काइट फिल्मन मा बेहतर क्रिस्टल गुणवत्ता अऊर पसंदीदा अभिविन्यास प्रदान करत है। ऑक्सालिक एसिड सांद्रता (पूरक चित्र 17) का समायोजित कइके दोष निष्क्रियता अऊर आवेश परिवहन का अच्छी तरह से संतुलित करै के लिए PbC2O4 के मोटाई का सावधानी से अनुकूलित कीन गा रहा। अनुकूलित नियंत्रण अऊर एलओएस उपकरणन के क्रॉस-सेक्शनल एसईएम छवियन का पूरक चित्र 18 मा देखावा गा है। नियंत्रण अऊर एलओएस उपकरणन के लिए विशिष्ट वर्तमान घनत्व (सीडी) वक्र चित्र 4सी मा देखावा गा है, अऊर निकाले गए पैरामीटर पूरक तालिका 3 मा दिए गए हैं। अधिकतम शक्ति रूपांतरण दक्षता (पीसीई) नियंत्रण (पीसीई) कोशिका (243%, 24% जे, जे। 25.75 एमए सेमी-2 (25.74 एमए सेमी-2), वीओसी 1.16 वी (1.16 वी) अऊर रिवर्स (आगे) स्कैन। भराव कारक (एफएफ) 78.40% (76.69%) है। अधिकतम पीसीई एलओएस पीएससी 25.39% (24.79%) है, जेएससी 25.77 एमए सेमी-2 है, वीओसी 1.18 वी है, एफएफ रिवर्स (आगे स्कैन टू) से 83.50% (81.52%) है। एलओएस डिवाइस ने एक विश्वसनीय तृतीय-पक्ष फोटोवोल्टिक प्रयोगशाला (पूरक चित्र 19) मा 24.92% का प्रमाणित फोटोवोल्टिक प्रदर्शन हासिल किहिन। बाहरी क्वांटम दक्षता (ईक्यूई) ने क्रमशः 24.90 एमए सेमी-2 (नियंत्रण) अऊर 25.18 एमए सेमी-2 (एलओएस पीएससी) का एक एकीकृत जेएससी दिहिस, जवन मानक एएम 1.5 जी स्पेक्ट्रम (चित्र .4डी) मा मापा जेएससी के साथ अच्छा समझौता मा रहा। ) . नियंत्रण अऊर एलओएस पीएससी के लिए मापा पीसीई का सांख्यिकीय वितरण पूरक चित्र 20 मा देखावा गा है।
जैसा कि चित्र 4e मा देखा गा है, जाल-सहायता प्राप्त सतह पुनर्संयोजन पर PbC2O4 के प्रभाव का अध्ययन करै के लिए Voc अऊर प्रकाश तीव्रता के बीच संबंध के गणना कीन गै रही। एलओएस डिवाइस के लिए फिट लाइन का ढलान 1.16 केबीटी/वर्ग है, जवन नियंत्रण डिवाइस (1.31 केबीटी/वर्ग) के लिए फिट लाइन के ढलान से कम है, ई पुष्टि करत है कि एलओएस डिकॉय द्वारा सतह पुनर्संयोजन का रोकै के लिए उपयोगी है। हम स्पेस चार्ज करंट लिमिटिंग (एससीएलसी) तकनीक का उपयोग छेद डिवाइस (आईटीओ/पीईडीओटी: पीएसएस/पेरोवस्काइट/स्पाइरो-ओएमईटीएडी/एयू) के डार्क IV विशेषता का माप के पेरोवस्काइट फिल्म के दोष घनत्व का मात्रात्मक रूप से मापै के लिए करत हैं, जइसे कि चित्र मा देखा गा है। 4f देखावा। जाल घनत्व के गणना सूत्र Nt = 2ε0εVTFL/eL2 से कीन जात है, जहां ε पेरोवस्काइट फिल्म का सापेक्ष ढांकता हुआ स्थिरांक है, ε0 वैक्यूम का ढांकता हुआ स्थिरांक है, VTFL जाल का भरै के लिए सीमित वोल्टेज है, e आवेश है, L पेरोवस्काइट फिल्म के मोटाई है (650 nrom)। वीओसी उपकरण के दोष घनत्व 1.450 × 1015 सेमी-3 माना जात है, जवन नियंत्रण उपकरण के दोष घनत्व से कम है, जवन 1.795 × 1015 सेमी-3 है।
अनपैक डिवाइस का नाइट्रोजन के तहत पूरा दिन के रोशनी मा अधिकतम पावर पॉइंट (एमपीपी) पर ओकर दीर्घकालिक प्रदर्शन स्थिरता (चित्र 5 ए) के जांच करै के लिए परीक्षण कीन गा रहा। 550 घंटे के बाद, एलओएस डिवाइस ने अभी भी अपनी अधिकतम दक्षता का 92% बनाए रखा, जबकि नियंत्रण डिवाइस का प्रदर्शन अपने मूल प्रदर्शन के 60% तक गिर गया था। पुरान उपकरण मा तत्वन के वितरण का समय-उड़ान द्वितीयक आयन द्रव्यमान स्पेक्ट्रोमेट्री (टीओएफ-सिम्स) (चित्र 5 बी, सी) द्वारा मापा गा रहा। ऊपरी सोना नियंत्रण क्षेत्र मा आयोडीन का एक बड़ा संचय देखल जा सकत है। अक्रिय गैस संरक्षण के स्थिति नमी अऊर ऑक्सीजन जइसन पर्यावरणीय रूप से नीचा दिखावै वाले कारकन का बाहर रखत हैं, जेसे पता चलत है कि आंतरिक तंत्र (यानी, आयन प्रवासन) जिम्मेदार हैं। ToF-SIMS परिणामन के अनुसार, Au इलेक्ट्रोड मा I- अऊर AuI2- आयनन का पता लगावा गा रहा, जवन पेरोवस्काइट से Au मा I के प्रसार का इंगित करत है। नियंत्रण उपकरण मा I- अऊर AuI2- आयनन के संकेत तीव्रता VOC नमूना के तुलना मा लगभग 10 गुना अधिक है। पिछली रिपोर्ट से पता चला है कि आयन पारगम्यता से स्पाइरो-ओएमईटीएडी के छेद चालकता अऊर ऊपरी इलेक्ट्रोड परत के रासायनिक जंग मा तेजी से कमी आ सकत है, जेहिसे डिवाइस मा इंटरफेशियल संपर्क बिगड़ जात है37,38। Au इलेक्ट्रोड का हटावा गा रहा अऊर स्पाइरो-OMeTAD परत का क्लोरोबेंजीन घोल से सब्सट्रेट से साफ कीन गा रहा। हम तब चराई घटना एक्स-रे विवर्तन (जीआईएक्सआरडी) (चित्र 5डी) का उपयोग कइके फिल्म का चिह्नित किहिन। परिणाम बतावत हैं कि नियंत्रण फिल्म मा 11.8° पर एक स्पष्ट विवर्तन शिखर है, जबकि एलओएस नमूना मा कौनो नया विवर्तन शिखर दिखाई नाहीं देत है। परिणाम बतावत हैं कि नियंत्रण फिल्म मा I आयनन के बड़े नुकसान से δ चरण के उत्पादन होत है, जबकि LOS फिल्म मा ई प्रक्रिया स्पष्ट रूप से बाधित होत है।
नाइट्रोजन वातावरण मा एक अनसील डिवाइस के 575 घंटा अऊर यूवी फिल्टर के बिना 1 सूरज के रोशनी के लगातार एमपीपी ट्रैकिंग। एलओएस एमपीपी नियंत्रण उपकरण अऊर उम्र बढ़े के उपकरण मा बी आई- अऊर सी एयूआई2- आयनन का टीओएफ-सिम्स वितरण। पीला, हरा अऊर नारंगी के छाया Au, Spiro-OMeTAD अऊर पेरोवस्काइट से मेल खात हैं। एमपीपी परीक्षण के बाद पेरोवस्काइट फिल्म का डी जीआईएक्सआरडी। स्रोत डेटा स्रोत डेटा फाइलन के रूप मा प्रदान कीन जात है।
तापमान-निर्भर चालकता का माप ई पुष्टि करै के लिए कीन गा रहा कि PbC2O4 आयन प्रवासन का रोक सकत है (पूरक चित्र 21)। आयन प्रवासन के सक्रियण ऊर्जा (Ea) अलग-अलग तापमान (T) पर FAPbI3 फिल्म के चालकता (σ) मा परिवर्तन का माप के अऊर नर्नस्ट-आइंस्टीन संबंध का उपयोग कइके निर्धारित कीन जात है: σT = σ0exp(−Ea/kBT), जहां σ0 एक स्थिरांक है, kB बोल्टजमैन स्थिरांक है। हम ln(σT) बनाम 1/T के ढलान से Ea का मान प्राप्त करत हैं, जवन नियंत्रण के लिए 0.283 eV अऊर LOS डिवाइस के लिए 0.419 eV है।
संक्षेप मा, हम FAPbI3 पेरोवस्काइट के गिरावट मार्ग अऊर α-δ चरण संक्रमण के ऊर्जा बाधा पर विभिन्न दोषन के प्रभाव के पहचान करै के लिए एक सैद्धांतिक ढांचा प्रदान करत हैं। इन दोषन मा, VI दोषन का सैद्धांतिक रूप से α से δ तक चरण संक्रमण का आसानी से पैदा करै के भविष्यवाणी कीन जात है। I रिक्तियन के गठन अऊर I आयन के प्रवासन का रोके FAPbI3 के α-चरण का स्थिर करै के लिए PbC2O4 के एक जल-अघुलनशील अऊर रासायनिक रूप से स्थिर घनी परत पेश कीन जात है। ई रणनीति अंतरफलकीय गैर-विकिरण पुनर्संयोजन का काफी कम करत है, सौर कोशिका दक्षता का 25.39% तक बढ़ावत है, अऊर संचालन स्थिरता में सुधार करत है। हमार परिणाम दोष-प्रेरित α से δ चरण संक्रमण का रोक के कुशल अऊर स्थिर फॉर्मामिडीन पीएससी प्राप्त करै के लिए मार्गदर्शन प्रदान करत हैं।
टाइटेनियम (IV) आइसोप्रोपोक्साइड (टीटीआईपी, 99.999%) सिग्मा-एल्ड्रिच से खरीदा गा रहा। हाइड्रोक्लोरिक एसिड (एचसीएल, 35.0–37.0%) अऊर इथेनॉल (निर्जल) गुआंगज़ौ केमिकल इंडस्ट्री से खरीदा गा रहा। SnO2 (15 wt% टिन(IV) ऑक्साइड कोलाइडल फैलाव) अल्फा एसर से खरीदा गा रहा। लीड (II) आयोडाइड (PbI2, 99.99%) टीसीआई शंघाई (चीन) से खरीदा गा रहा। फॉर्मामिडीन आयोडाइड (एफएआई, ≥99.5%), फॉर्मामिडीन क्लोराइड (एफएसीएल, ≥99.5%), मिथाइलामाइन हाइड्रोक्लोराइड (एमएसीएल, ≥99.5%), 2,2′,7,7′-टेट्राकिस-(एन , एन-डीआई-पी) )-मेथोक्सीएनिलिन)-9′-स्पाइरोन,9′ (स्पाइरो-ओएमईटीएडी, ≥99.5%), लिथियम बिस (ट्राइफ्लोरोमेथेन) सल्फोनिलिमाइड (ली-टीएफएसआई, 99.95%), 4-टर्ट -ब्यूटाइलपाइरिडीन (टीबीपी, 96%) शीआन पॉलिमर लाइट टेक्नोलॉजी कंपनी (चीन) से खरीदा गा रहा। एन, एन-डाइमिथाइलफॉर्मामाइड (डीएमएफ, 99.8%), डाइमिथाइल सल्फोक्साइड (डीएमएसओ, 99.9%), आइसोप्रोपाइल अल्कोहल (आईपीए, 99.8%), क्लोरोबेंजीन (सीबी, 99.8%), एसीटोनाइट्रिल (एसीएन)। सिग्मा-एल्ड्रिच से खरीदा गा है। ऑक्सालिक एसिड (H2C2O4, 99.9%) मैकलिन से खरीदा गा रहा। सब रसायनन का बिना कौनो अन्य संशोधन के प्राप्त कीन गा रहा।
आईटीओ या एफटीओ सब्सट्रेट्स (1.5 × 1.5 सेमी2) का क्रमशः 10 मिनट के लिए डिटर्जेंट, एसीटोन अऊर इथेनॉल से अल्ट्रासोनिक रूप से साफ कीन गा रहा, अऊर फिर नाइट्रोजन स्ट्रीम के तहत सुखावा गा रहा। एक घना TiO2 बाधा परत का 60 मिनट के लिए 500 °C पर जमा इथेनॉल (1/25, v/v) मा टाइटेनियम डाइसोप्रोपोक्सीबिस (एसिटाइलएसिटोनेट) के घोल का उपयोग कइके एक FTO सब्सट्रेट पर जमा कीन गा रहा। SnO2 कोलाइडल फैलाव का 1:5 के आयतन अनुपात मा विआयनीकृत पानी से पतला कीन गा रहा। मिनट के लिए यूवी ओजोन से इलाज कीन गा एक साफ सब्सट्रेट पर, SnO2 नैनोकणन के एक पतली फिल्म का 30 सेकंड के लिए 4000 आरपीएम पर जमा कीन गा रहा अऊर फिर 30 मिनट के लिए 150 °C पर पहिले से गरम कीन गा रहा। पेरोवस्काइट अग्रदूत घोल के लिए, 275.2 मिलीग्राम एफएआई, 737.6 मिलीग्राम पीबीआई 2 अऊर एफएसीएल (20 मोल%) का डीएमएफ/डीएमएसओ (15/1) मिश्रित विलायक मा घुलावा गा रहा। पेरोवस्काइट परत 25 सेकंड के लिए परिवेश हवा मा 5000 आरपीएम पर यूवी-ओजोन-उपचारित SnO2 परत के ऊपर पेरोवस्काइट अग्रदूत घोल के 40 μL का सेंट्रीफ्यूज कइके तैयार कीन गा रहा। पिछली बार के 5 सेकंड बाद, 50 μL MACl IPA घोल (4 मिलीग्राम/एमएल) का एक एंटीसोल्वेंट के रूप मा सब्सट्रेट पर जल्दी से गिरावा गा रहा। फिर, ताजा तैयार कीन गा फिल्मन का 20 मिनट के लिए 150°C पर अऊर फिर 100°C पर 10 मिनट के लिए एनील कीन गा रहा। पेरोवस्काइट फिल्म का कमरा के तापमान तक ठंडा करै के बाद, पेरोवस्काइट सतह का निष्क्रिय करै के लिए एच 2 सी 2 ओ 4 घोल (1, 2, 4 मिलीग्राम 1 एमएल आईपीए मा घुला) का 30 सेकंड के लिए 4000 आरपीएम पर सेंट्रीफ्यूज कीन गा रहा। 72.3 मिलीग्राम स्पाइरो-ओएमईटीएडी, 1 मिलीलीटर सीबी, 27 माइक्रोन टीबीपी अऊर 17.5 माइक्रोन ली-टीएफएसआई (1 मिलीलीटर एसीटोनाइट्रिल मा 520 मिलीग्राम) का मिला के तैयार कीन गा एक स्पाइरो-ओएमईटीएडी घोल का 4000 आरपीएम पर फिल्म पर स्पिन-कोट कीन गा रहा। अंत मा, एक 100 एनएम मोटी Au परत का वैक्यूम मा 0.05 एनएम/सेकंड (0~1 एनएम), 0.1 एनएम/सेकंड (2~15 एनएम) अऊर 0.5 एनएम/सेकंड (16~100 एनएम) के दर से वाष्पित कीन गा रहा। ).
पेरोवस्काइट सौर कोशिका के एससी प्रदर्शन का 100 एमडब्ल्यू/सेमी2 के प्रकाश तीव्रता पर सौर सिम्युलेटर रोशनी (एसएस-एक्स50) के तहत कीथली 2400 मीटर का उपयोग कइके मापा गा रहा अऊर कैलिब्रेटेड मानक सिलिकॉन सौर कोशिका का उपयोग कइके सत्यापित कीन गा रहा। जब तक कि अन्यथा न कहा जाय, एसपी वक्रन का नाइट्रोजन से भरे दस्ताने बॉक्स मा कमरा के तापमान (~25°C) पर आगे अऊर रिवर्स स्कैन मोड (वोल्टेज स्टेप 20 एमवी, विलंब समय 10 एमएस) मा मापा गा रहा। मापा गा पीएससी के लिए 0.067 सेमी 2 के प्रभावी क्षेत्र का निर्धारित करै के लिए एक छाया मास्क का उपयोग कीन गा रहा। ईक्यूई माप एक पीवीई300-आईवीटी210 प्रणाली (औद्योगिक दृष्टि प्रौद्योगिकी (एस) प्राइवेट लिमिटेड) का उपयोग कइके परिवेश हवा मा कीन गा रहा, जेहिमा डिवाइस पर केंद्रित एक रंगीन प्रकाश रहा। डिवाइस स्थिरता के लिए, गैर-कैप्सुलेटेड सौर कोशिकाओं का परीक्षण यूवी फिल्टर के बिना 100 एमडब्ल्यू / सेमी 2 दबाव पर नाइट्रोजन ग्लवबॉक्स में कीन गा रहा। ToF-SIMS का माप PHI नैनोTOFII टाइम-ऑफ-फ्लाइट सिम्स का उपयोग कइके कीन जात है। गहराई प्रोफाइलिंग 400×400 माइक्रोन के क्षेत्रफल के साथ 4 केवी एआर आयन बंदूक का उपयोग कइके प्राप्त कीन गा रहा।
एक्स-रे फोटोइलेक्ट्रॉन स्पेक्ट्रोस्कोपी (एक्सपीएस) माप एक थर्मो-वीजी साइंटिफिक सिस्टम (ईएससीएएलएबी 250) पर 5.0 × 10–7 पा के दबाव पर मोनोक्रोमेटाइज्ड अल केए (एक्सपीएस मोड के लिए) का उपयोग करत हुए कीन गा रहा। स्कैनिंग इलेक्ट्रॉन माइक्रोस्कोपी (एसईएम) एक जेईएसएम-जेओएल-303एफ सिस्टम पर कीन गा रहा। पेरोवस्काइट फिल्मन के सतह आकृति विज्ञान अऊर खुरदरापन का परमाणु बल माइक्रोस्कोपी (एएफएम) (ब्रुकर डायमेंशन फास्टस्कैन) का उपयोग कइके मापा गा रहा। स्टेम अऊर एचएएडीएफ-स्टेम एफईआई टाइटन थेमिस स्टेम मा आयोजित कीन जात हैं। यूवी-विस अवशोषण स्पेक्ट्रा का माप यूवी-3600प्लस (शिमाडज़ू कॉर्पोरेशन) का उपयोग कइके कीन गा रहा। कीथली 2400 मीटर पर स्पेस चार्ज लिमिटिंग करंट (एससीएलसी) दर्ज कीन गा रहा। वाहक जीवनकाल क्षय के स्थिर-अवस्था फोटोलुमिनेसेंस (पीएल) अऊर समय-समाधान फोटोलुमिनेसेंस (टीआरपीएल) का एफएलएस 1000 फोटोलुमिनेसेंस स्पेक्ट्रोमीटर का उपयोग कइके मापा गा रहा। पीएल मैपिंग छवियन का होरिबा लैबराम रमन सिस्टम एचआर इवोल्यूशन का उपयोग कइके मापा गा रहा। थर्मो-फिशर निकोलट एनएक्सआर 9650 सिस्टम का उपयोग कइके फूरियर ट्रांसफॉर्म इन्फ्रारेड स्पेक्ट्रोस्कोपी (एफटीआईआर) कीन गा रहा।
यहि काम मा, हम α-चरण से δ-चरण तक चरण संक्रमण पथ का अध्ययन करै के लिए एसएसडब्ल्यू पथ नमूनाकरण विधि का उपयोग करत हैं। एसएसडब्ल्यू विधि मा, संभावित ऊर्जा सतह के गति यादृच्छिक नरम मोड (दूसरा व्युत्पन्न) के दिशा से निर्धारित कीन जात है, जवन संभावित ऊर्जा सतह के विस्तृत अऊर वस्तुनिष्ठ अध्ययन के अनुमति देत है। यहि काम मा, पथ नमूनाकरण 72-परमाणु सुपरसेल पर कीन जात है, अऊर डीएफटी स्तर पर 100 से अधिक प्रारंभिक/अंतिम अवस्था (आईएस/एफएस) जोड़ा एकत्रित कीन जात हैं। आईएस/एफएस जोड़ीवार डेटा सेट के आधार पर, प्रारंभिक संरचना अऊर अंतिम संरचना का जोड़ै वाला पथ परमाणुओं के बीच पत्राचार के साथ निर्धारित कीन जा सकत है, अऊर फिर संक्रमण अवस्था विधि का सुचारू रूप से निर्धारित करै के लिए चर इकाई सतह के साथ दुतरफा आंदोलन का उपयोग कीन जात है। (वीके-डीईएसवी)। संक्रमण अवस्था के खोज करै के बाद, ऊर्जा बाधाओं का रैंकिंग कइके सबसे कम बाधा वाला पथ निर्धारित कीन जा सकत है।
सब डीएफटी गणना वीएएसपी (संस्करण 5.3.5) का उपयोग कइके कीन गै रही, जहां सी, एन, एच, पीबी अऊर आई परमाणुओं के इलेक्ट्रॉन-आयन परस्पर क्रिया का एक प्रक्षेपित प्रवर्धित तरंग (पीएडब्ल्यू) योजना द्वारा दर्शाया जात है। विनिमय सहसंबंध फ़ंक्शन का वर्णन पेर्ड्यू-बर्के-एर्नजरहॉफ पैरामीटराइजेशन मा सामान्यीकृत ढाल अनुमान द्वारा कीन जात है। समतल तरंगन के लिए ऊर्जा सीमा 400 ईवी पर सेट कीन गा रहा। मोनखोर्स्ट-पैक के-पॉइंट ग्रिड का आकार (2 × 2 × 1) है। सब संरचनाओं के लिए, जाली अऊर परमाणु स्थिति पूरी तरह से अनुकूलित कीन गै रहीं जब तक कि अधिकतम तनाव घटक 0.1 जीपीए से कम न होइ अऊर अधिकतम बल घटक 0.02 ईवी/Å से कम न होइ। सतह मॉडल मा, FAPbI3 के सतह मा 4 परत होत हैं, निचली परत मा FAPbI3 के शरीर का अनुकरण करै वाले निश्चित परमाणु होत हैं, अऊर ऊपरी तीन परत अनुकूलन प्रक्रिया के दौरान स्वतंत्र रूप से चल सकत हैं। PbC2O4 परत 1 एमएल मोटी है अऊर FAPbI3 के I-टर्मिनल सतह पर स्थित है, जहां Pb 1 I अऊर 4 O से बंधा है।
अध्ययन डिजाइन के बारे मा अधिक जानकारी के लिए, यहि लेख से जुड़े प्राकृतिक पोर्टफोलियो रिपोर्ट सार देखौ।
यहि अध्ययन के दौरान प्राप्त या विश्लेषण कीन गा सब डेटा प्रकाशित लेख मा शामिल अहै, साथ ही साथ सहायक जानकारी अऊर कच्चे डेटा फाइलन मा भी शामिल अहै। यहि अध्ययन मा प्रस्तुत कच्चा डेटा https://doi.org/10.6084/m9.figshare.2410016440 पै उपलब्ध अहै। यहि लेख के लिए स्रोत डेटा प्रदान कीन गा है।
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